扭转电子学是近年来二维材料领域极具引领性的前沿方向之一。简单来说，把原子厚度的材料叠起来，让它们相对扭转一个角度，材料的电学和光学性质就会发生意想不到的变化。这类二维扭转角材料由此成为一类备受关注的新型量子材料，也被视为未来构筑量子传感器件的重要前沿电子材料。其中，过渡金属二硫族化合物（TMDCs）因仅有几个原子厚、种类多且性能易调而尤其受关注。双层扭角（TB）TMDCs结构只有一个扭转界面，已展现出有趣的特性，而三层扭角（TT）TMDCs结构具有两个独立扭转界面，为材料的物性调控提供了更大的自由度。然而，要把这种结构真正生长出来并不容易，扭转构型处于亚稳态，两个原子层间相对扭转角度还需在生长过程中同时调控，稍有偏差就会变成普通非扭转结构，因此，采用化学气相沉积（CVD）法在原子尺度上直接生长这种结构极具挑战。
近日，西北工业大学柔性电子学院黄维院士团队王学文教授课题组与物理科学与技术学院甘雪涛教授课题组、新加坡南洋理工大学刘政教授课题组合作，在前期利用重构成核CVD策略实现全扭转角范围（0°-120°）TB-TMDCs制备的基础上（Nature Communications, 2024, 15, 562；Advanced Materials, 2024, 36, 2313638；Advanced Materials, 2026, 38, e73772），进一步发展了半固化硫辅助的重构成核CVD策略，成功制备出9种不同堆垛构型的三层MoS2，涵盖无扭转界面、单扭转界面和双扭转界面结构，并揭示了双扭转界面对二次谐波产生（SHG）强度及偏振方向的调控作用。该研究为TT-TMDCs的可控制备及其非线性光学性质调控提供了新的方法和思路。相关成果发表在Advanced Materials期刊。
研究团队发现，在CVD生长过程中引入半固化硫前驱体，为三层MoS2中不同扭转堆叠构型的形成提供了关键条件。许曼章副教授表示，半固化硫前驱体的引入有效调控了硫通量的释放行为，从而在形核重构过程中促进了多种扭转堆叠构型的形成，是调控三层MoS2扭转界面形成的重要环节。基于这一策略，团队成功制备出三层MoS2的全部9种堆垛构型，包括4种无扭转界面构型（AAA、AAB、ABA、ABB）、4种单扭转界面构型（AAT、ABT、ATA、ATB）和1种双扭转界面构型（ATT），为TT-TMDCs的直接生长提供了新思路。在此基础上，研究团队系统研究了九种构型的二次谐波产生（SHG）响应，建立了二次谐波电场相干叠加模型，揭示了两个扭转界面对SHG强度及偏振方向的协同调控机制。该研究实现了三层MoS2多种扭转构型的CVD法可控制备，并为利用多扭转界面耦合调控二维范德华材料的非线性光学性质提供了新的思路。
近年来，研究团队在二维扭角材料CVD可控制备领域持续取得重要突破。2024年，研究团队在Nature Communications, 2024, 15, 562上报道了重构成核CVD策略，通过在传统CVD系统中引入限域空间和NaCl，实现了TB-MoS2层间扭转角度从0°到120°的直接生长，TB-MoS2的产率和密度高达17.2%和28.9 pieces/mm2。随后研究团队进一步通过在CVD系统中引入倾斜衬底来改变衬底表面的反应浓度梯度，促进了TB-WS₂的扭转成核生长，制备出0°-120°全扭转角范围的TB-WS2，并观察到SHG信号强度和相位随层间扭转角度的协同可调谐性，相关成果发表在Advanced Materials, 2024, 36, 2313638上。在CVD法可控制备二维扭角材料的基础上，研究团队与中南大学刘艳平教授课题组合作，在Advanced Materials, 2026, 38, e73772上报道了CVD法制备的TB-MoS2中由于平移对称性破缺而产生的层间耦合与杂化激子行为，并揭示了其独特的层间能谷耦合机制，为探索非周期莫尔体系中的量子现象开辟了新途径。
上述工作得到了教育部学科突破计划、国家自然科学基金、中央高校基本科研业务费、西北工业大学分析测试中心开放测试基金等经费的支持。近年来，特种电子青年科学家团队不断探索新兴交叉学科“柔性电子学”人才培养新方法，不断探析柔性电子在多场耦合下的新现象与新原理，不断探究特种柔性感知在极端条件下的应用边界，不断探寻柔性电子服务国家重大应用的智胜之道。相关基础研究成果已在Nat. Commun.（4篇）、Adv. Mater.（14篇）、Microsys.& Nanoeng. (3篇)、J. Am. Chem. Soc.（2篇）、Research（3篇）等国际权威学术期刊发表学术论文80余篇，同行引用13000余次；获授权中国发明专利20余项、美国专利2项。
文章链接：
https://www.nature.com/articles/s41467-023-44598-w
https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202313638
https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.73772
https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.75387
（文字：许曼章 图片：许曼章 审核：王学文）
